Der Maler, der auch als Schriftsteller, Bildhauer und Bühnenbildner tätig war, sei im Alter von 81 Jahren in seinem Haus in Madrid gestorben, berichtete die Zeitung "El País" am Sonntag unter Berufung auf die Familie Arroyos. Die Zeitung "La Vanguardia" würdigte ihn als "Ikone der narrativen Figuration".
Arroyos Werke sind in den wichtigsten Museen der Welt zu bewundern, so im MoMA in New York, im Pariser Centre Pompidou und in der Berliner National-Galerie. Das Guggenheim New York widmete ihm 1984 eine Einzelausstellung. Das spanische Königshaus schrieb auf Twitter: "Spanien verliert heute eine der Insignien seiner Kunst."
In seinen oft ironischen, farbenfrohen Werken, die Elemente der Pop Art beinhalten, hat sich Arroyo oft mit den politischen Zuständen in seiner Heimat nach dem Spanischen Bürgerkrieg befasst. In der für Arroyo typischen verflachten Perspektive malte er auch Szenen aus dem Boxsport, aus der Literatur oder aus seinem persönlichen Leben. Als er es wagte, Kollegen wie Joan Miró oder Marcel Duchamp zu karikieren, brachte ihm das teils heftige Kritik ein.
1937 in Madrid geboren, war Arroyo wegen seines Widerstands gegen die Franco-Diktatur 1958 nach Paris gegangen, wo er 1961 in der Galerie Claude Lévin seine erste Einzelausstellung präsentierte. 1969 arbeitete er als Bühnenbildner für das Piccolo Teatro in Mailand. Nach mehreren Einzelausstellungen in Italien wurde Arroyo 1974 zum Jury-Mitglied für die Biennale Venedig ernannt.
Nach Francos Tod kehrte der Künstler schließlich 1976 in die Heimat zurück, wo er mit einer großen Retrospektive geehrt wurde. 1983 wurde ihm in Spanien der Große National-Preis für Malerei verliehen.